City of Angels spielt im Los Angeles der 1940er Jahre und ist ein Spiel der Geheimnisse, Täuschungen und Ermittlungen. Die Mehrheit der Spieler schlüpft in die Rollen von LAPD Detectives die bereit sind, alles zu tun, um einen Fall erfolgreich abzuschliessen. Ein Spieler übernimmt jedoch die Rolle des "Chisel", dessen einziges Ziel es ist, die Ermittler bei jedem Spielzug durch Bluffs, Manipulation und (oft) direkte Lügen fehlzuleiten. Jeder Spieler erhält bei City of Angels ein separates, detailliertes Buch mit Informationen zu den neun Fällen. Jedes Verbrechen ist ein sorgfältig zusammengestelltes Rätsel, das sich auf unterschiedliche Arten entfalten kann. City of Angels verwendet das innovative ARK-System (Adaptive Reaktionskarte), um das Gefühl zu erzeugen, einen Verdächtigen zu befragen. Mithilfe der Reaktionskarten wählt der "Chisel" sorgfältig aus, was die Verdächtigen den Ermittlern preisgeben. Die Spieler können Antworten in Frage stellen, die sie für Lügen halten, doch das geht mit einem Risiko einher: Wenn sie falsch liegen, gewinnt der "Chisel" Einfluss über sie.