Mit dem Dokumentarfilm A Place in Time gab Jolie 2007 ihr Regiedebüt. Der Film beschreibt das Geschehen an 27 verschiedenen Orten der Welt innerhalb einer Woche. An dem Projekt, das vor allem zur Vorführung an Schulen gedacht ist, wirkten unter anderen ihre Schauspielkollegen Jude Law, Hilary Swank, Colin Farrell und Jonny Lee Miller mit.

Im Herbst 2010 fanden die Dreharbeiten zu In the Land of Blood and Honey statt. Das Kriegsdrama, bei dem Jolie Regie führte und für welches sie das Drehbuch schrieb, erzählt eine Liebesgeschichte während des Bosnienkrieges von 1992 bis 1995. Jolie besetzte die Rollen ausschliesslich mit bosnischen, serbischen und kroatischen Schauspielern wie Zana Marjanovi?, Nikola Djuricko und Rade Šerbedžija, die den Krieg selbst miterlebt hatten. „[Sie] waren außergewöhnlich. Ich fühlte mich privilegiert und geehrt, mit ihnen arbeiten zu dürfen und freue mich sehr darauf, dass alle bald deren unglaubliches Talent sehen können“, sagte Jolie der Branchenzeitschrift The Hollywood Reporter. Nachdem Gerüchte über die Filmhandlung in Umlauf gebracht worden waren, wonach der Film die Liebe einer bosnischen Frau zu ihrem serbischen Vergewaltiger thematisieren würde, rief dies scharfe Kritik und Proteste u. a. von der bosnischen Vereinigung Women Victims of War hervor. Bosniens Kulturminister Gavrilo Grahovac entzog Jolie daraufhin vorübergehend die Drehgenehmigung für die Hauptstadt Sarajevo, weshalb große Teile des Films in Budapest gedreht wurden. Die Gerüchte sollten sich später als falsch erweisen. Der Film lief am 23. Dezember 2011 in den US-amerikanischen Kinos an. Er wurde als bester fremdsprachiger Film bei den Golden Globe Awards 2012 nominiert und gewann bei der Cinema for Peace-Gala den Preis für den wichtigsten Film des Jahres.

Im Oktober 2013 begann Jolie in Australien unter dem Titel Unbroken mit der Verfilmung der Lebensgeschichte von Louis Zamperini. Der Film, für den Ethan und Joel Coen das Drehbuch schrieben, basiert auf Laura Hillenbrands Buch Unbeugsam: eine wahre Geschichte von Widerstandskraft und Überlebenskampf aus dem Jahr 2010.